近年来，电化学二氧化碳还原反应（CO2RR）作为一种能够将CO2高效转化为高附加值化学品和燃料的绿色技术，已受到广泛关注。该技术在促进碳循环利用以及缓解全球能源危机方面展现出重要潜力。然而，如何有效调控催化产物的选择性并提升催化剂的稳定性，仍然是当前催化科学领域亟须解决的关键挑战之一。
近日，贵州大学化学与化工学院朱纯/梁锦霞教授理论与计算化学课题组采用第一性原理计算方法设计并系统研究了一系列石墨烯基双金属原子催化剂（M1/M2-NC）的稳定性、及其电催化CO2RR的活性和产物选择性。研究结果表明，Mn/Cu-NC双金属原子催化剂在电催化CO2RR生成甲酸（HCOOH）过程中展现出显著优势，其极限电位低至−0.15 V。进一步理论分析表明，该催化剂优异性能的形成主要归因于以下两个方面：一是Mn/Cu-NC中Mn和Cu双原子之间的d-d电子耦合作用，这种作用使得Mn单原子的d带中心上移并接近费米能级，从而显著增强了反应体系的电荷转移效率；二是关键中间体*OCHO在Mn活性位点的吸附能力的增强。这两方面的协同效应有效降低了CO2RR的反应能垒，进而显著提升了Mn/Cu-NC的催化性能。这项工作预测了一种新型双原子催化剂Mn/Cu-NC并对其在电催化CO2RR中的作用机制提供了深入的理论见解。
该工作以“Importance of d-electron coupling in dual-atom catalysts for electrocatalytic CO2 reduction reaction”为题发表在《Science China Materials》（中科院一区期刊、影响因子6.8）。论文的第一作者为贵州大学化学与化工学院2022级硕士研究生李斌。
文章链接：http://engine.scichina.com/doi/10.1007/s40843-025-3362-8
团队成员介绍：
朱 纯：贵州大学教授，博士生导师，美国密歇根州立大学和南方科技大学访问学者。主要研究方向为：单原子/单团簇催化剂的设计及其催化机制的理论研究。主持国家和省部级项目共10项，目前已在Angew. Chem. In. Ed.、Nat. Commun.、ACS Catal.、J. Mater. Chem. A、Chin. J. Catal.、Nano Res.等期刊发表SCI论文50余篇。
梁锦霞：贵州大学教授，博士生导师，“西部之光”优秀访问学者。主要研究方向为：单原子/单团簇催化剂的设计及其催化机制的理论研究。主持国家和省部级项目共6项。目前已在Angew. Chem. Int. Ed.、Chem、Nat. Commun.、Chem. Rev.、ACS Catal.、J. Mater. Chem. A、Chin. J. Catal.等期刊上发表论文50余篇。
图文：梁锦霞
一审：王海燕 一校：任雪莹
二审：吕梦岚 二校：林 敏
三审：杨 静 三校：何思瑶
