随着全球二氧化碳（CO2）排放量的持续增长，由温室效应引发的极端气候以及海洋酸化等问题已对生态系统的平衡构成了严重威胁。在此背景下，电催化驱动CO2还原反应（eCO2RR）因其能够将CO2转化为具有工业应用价值的燃料及化学品而备受关注，在推动碳循环利用和缓解能源危机方面具有重要意义。
近日，贵州大学化学与化工学院朱纯/梁锦霞教授理论与计算化学课题组采用第一性原理计算方法从理论上预测得到了具有高稳定性和高催化活性局部配位微环境可调的金属单原子催化剂Cr-N3X-Cz (X = N, C, O, S, P)。研究发现，Cr-N4-Cz对eCO2RR表现出较高的电催化活性，其极限电位为-0.25 V，主要产物为CO。然而，由于Cr-N4-Cz上析氢竞争反应（HER）也具有较高活性而导致eCO2RR生成CO的选择性较低。基于此，我们通过对Cr-N4-Cz活性中心局域微环境电子结构进行精准调控，有效抑制竞争的析氢反应，显著提高了Cr-N4-Cz的催化eCO2RR的选择性，使得主要选择性产物为HCOOH、CO、CO、CH3OH和CH4。这项工作对温和条件下设计具有原子精确活性位点的单原子/单团簇催化剂的研究提供了重要的理论参考。
该工作以“Importance of local coordination microenvironment in regulating CO2 electroreduction catalyzed by Cr-corrole-based single-atom catalysts”为题发表在《Journal of Colloid and Interface Science》（中科院一区、影响因子9.4）。论文的第一作者为贵州大学化学与化工学院2022级博士研究生杨蕾。
文章链接：https://doi.org/10.1016/j.jcis.2025.137856
团队成员介绍：
朱 纯：贵州大学教授，博士生导师，美国密歇根州立大学和南方科技大学访问学者。主要研究方向为：单原子/单团簇催化剂的设计及其催化机制的理论研究。主持国家和省部级项目共10项，目前已在Angew. Chem. In. Ed.、Nat. Commun.、ACS Catal.、J. Mater. Chem. A、Chin. J. Catal.、Nano Res.等期刊发表SCI论文50余篇。
梁锦霞：贵州大学教授，博士生导师，“西部之光”优秀访问学者。主要研究方向为：单原子/单团簇催化剂的设计及其催化机制的理论研究。主持国家和省部级项目共6项。目前已在Angew. Chem. Int. Ed.、Chem、Nat. Commun.、Chem. Rev.、ACS Catal.、J. Mater. Chem. A、Chin. J. Catal.等期刊上发表论文50余篇。
图文：梁锦霞
一审：王海燕 一校：任雪莹
二审：吕梦岚 二校：林 敏
三审：杨 静 三校：何思瑶
